2.2.2. КВАНТОВЫЕ ТОЧКИ НА ОСНОВЕ II—VI ПОЛУПРОВОДНИКОВЫХ ГЕТЕРОСТРУКТУР

В заключении этого раздела рассмотрим в качестве примера спектры люминесценции экситонов (X) и биэкси- тонов (XX или Х2) из двух различных квантовых точек в II-VI CdSe/ZnSe гетероструктуре при различных мощностях фотовозбуждения Р0 (рис. 2.8, [22, 29, 30]). Здесь в условиях равновесия основное состояние биэкситона также является синглетным (J = 0). Прямой излучательный переход биэкситона в основное состояние квантовой точки естественно запрещен правилами отбора. Поэтому конечным состоянием при излучательном распаде биэкситона с испусканием фотона является состояние экситона X. Кулоновское взаимодействие в II-VI полупроводниковых квантовых точках, так же как и в III-V материалах со структурой цинковой обманки, приводит к положительной энергии связи биэкситона. Поэтому энергетическое

Рис. 2.8

Спектры люминесценции (а, б) экситонов (X) и биэкеитонов 2) из двух различных квантовых точек CdSe/ZnSe при различных мощностях возбуждения Р0 [22]: а — линейно поляризованные спектры; 6 — деполяризованные спектры; в — схема уровней и оптических переходов, иллюстрирующих биэкситон-экситонный излучательный каскад.

расстояние между XX и X состояниями меньше, чем между X и основным состоянием в квантовой точке. В спектрах люминесценции излучение биэкситона проявляется в виде отдельной линии (на рисунке 2.8 обозначена как Х2) со стороны меньших энергий относительно экситона X, и интенсивность этой линии квадратично зависит от мощности накачки (рис. 2.8а, б). Заметим, что энергия связи биэкситона в квантовых точках CdSe/ZnSe почти на порядок превосходит энергию связи биэкситона в квантовых точках соединений III-As из-за большей энергии связи экситона и более сильного конфайнмента.

Основное состояние экситона на тяжелой дырке в квантовой точке рассматриваемой II—VI гетероструктуре, так же как и в InAs/GaAs, 4-кратно вырождено по спину. Действительно, если 2-компонента (в направлении эпитаксиального роста) электронного спина s2 = ± 1/2, а 2-компо- нента полного углового момента (или спина) тяжелой дырки jz = ± 3/2 оказываются антипараллельными, то для результирующего момента получаем Jг = sz + j2 = ± 1, и поэтому в результате возникает состояние оптически активного экситона («bright» exciton). При параллельной ориентации спиновых проекций получаем

и такое состояние экситона оказывается оптически неак- тивным(«с!агк» exciton). В II—VI квантовых точках энергетическое расстояние До между «dark» и «bright» экситон- ными состояниями определяется изотропным электрон-ды- рочным обменным взаимодействием и составляет около 1 мэВ и более [24, 25], что почти на порядок величины превышает e-h обменное расщепление в InAs/GaAs квантовых точках. Анизотропное электрон-дырочное взаимодействие снимает дублетное вырождение между «темным» («dark») и «ярким» («bright») состояниями при условии, что симметрия квантовой точки ниже, чем П2(1. В отсутствии магнитного поля этот результат для собственных состояний экситонов в квантовой точке можно записать в следующем виде [24]:

В отсутствие магнитного поля оптические переходы оказываются линейно поляризованными вследствие смешивания спиновых состояний из-за электрон-дырочного обменного взаимодействия. В сильном магнитном поле в геометрии Фарадея зеемановская энергия начинает преобладать над обменной энергией и, в конечном итоге, возникают «чистые» спиновые состояния, показанные на рисунке 2.8в. Эти заключения полностью подтверждаются экспериментальными наблюдениями. Следует отметить, что в магнитном поле «dark»-состояния также дают вклад в излучение. В общем случае это происходит в экспериментах с магнитным полем в геометрии Фойгта. Однако даже в геометрии Фарадея «dark»-состояния обнаруживают себя в условиях сильно асимметричных квантовых точек как InAs/GaAs, так и CdTe/CdMnTe [24].

Из рисунка 2.8 следует, что экситонная тонкая структура, связанная со взаимодействием спиновых состояний, проявляется как в экситонной, так и в биэкситонной излучательной рекомбинации: квантовая точка 1 не обнаруживает заметного спинового расщепления, тогда как квантовая точка 2 демонстрирует дублетное расщепление около 1 мэВ, что указывет на сильное понижение симметрии в окрестности такой квантовой точки. В точности такое же поведение наблюдается и для биэкситонных линий люминесценции. Все перечисленные эффекты оказались возможными для наблюдения в II-VI квантовых точках исключительно благодаря большим масштабам обменного расщепления по сравнению с III-As квантовыми точками.

Вследствие большой энергии связи биэкситонов в квантовых точках II—VI полупроводниковых гетероструктур биэкситон-экситонный излучательный каскад примечательным образом проявляет себя в кинетике излучения, которая проиллюстрирована на рисунке 2.9 (см. работу [23]). На этом рисунке слева представлена временная эволюция спектров экситонов (X) и биэкситонов (XX) в оди-

Рис. 2.9

а — временная эволюция спектров люминесценции экситонов (X) и биэкситонов (Х2) в одиночной CdSe/ZnSe квантовой точке; б — кинетика люминесценции эк- ситона ибиэкситона[23].

ночной CdSe/ZnSe квантовой точке, а справа продемонстрирована кинетика интенсивности люминесценции экси- тона и биэкситона. Излучательный распад биэкситона демонстрирует моноэкспоненциальное затухание с излучательным временем 310 пс. Кинетика люминесценции экситона (X) более сложная: наблюдается существенная задержка в возгорании линии люминесценции, а также заметное уплощение кривой затухания, которое свидетельствует, что излучательное время жизни экситона как минимум вдвое превышает время жизни биэкситона. Из рисунка следует, что излучательное время жизни экситона как минимум вдвое превышает время жизни биэкситона.

Выполненные расчеты в работе [23] согласуются с каскадным механизмом излучательного распада биэкситона, в соответствии с диаграммой оптических переходов, представленной на рисунке 2.8в. Отметим, что даже в условиях самых высоких накачек согласно правилам отбора следует, что фотоны в излучательных процессах распада биэкситона испускаются последовательно, один за другим, так что каждый каскад завершается одноэкситонной рекомбинацией при определенном значении энергии.

Если в InAs квантовых точках, как отмечалось выше, нетрудно было реализовать заполнение р-, d- и даже /-оболочек при больших накачках, то в квантовых точках небольшого размера в случае широкозонных полупроводников, в частности II—VI, такая задача оказалась практически невыполнимой, возможно из-за Оже-процес- сов безызлучательной рекомбинации.

 
Посмотреть оригинал
< Пред   СОДЕРЖАНИЕ ОРИГИНАЛ   След >